Une horloge beaucoup plus précise que les horloges atomiques
Une horloge atomique utilise la fréquence du rayonnement électromagnétique émis par un électron qui transite d’un niveau d’énergie à un autre de l’atome concerné.
La précision des systèmes actuels correspond à une dérive de 2 10-16 seconde par seconde, soit 1 seconde en 160 millions d’années.
Des horloges qui utiliseraient une transition nucléaire à la place d’une atomique pourraient atteindre une précision de l’ordre de 200.000 fois plus élevée.
En 2024, deux équipes, l’une de chercheurs japonais (Takahiro Hiraki et al.), l’autre de chercheurs allemands et autrichiens (T. Schaden et al.) ont ouvert cette voie en mettant en évidence une transition isomérique d’un état nucléaire excité (par ultra violet lointain VUV) du thorium radioactif vers le fondamental du noyau. Les deux démarches utilisaient un cristal de fluorure de calcium CaF2 où était incorporé le 229Th, élément radioactif. La détection se faisait par fluorescence.
La transition isomérique est un mode de désintégration radioactive par lequel un isomère nucléaire libère tout ou partie de son énergie d’excitation sans subir de transmutation : les nucléons se réorganisent au sein du noyau dans une configuration de moindre énergie mais l’atome ne change pas de nature chimique. La différence d’énergie pour le 229Th, de l’ordre de 8 eV est émise sous forme de rayonnement (photons).
La spectroscopie Mössbauer est basée sur l’absorption de rayonnement par les noyaux atomiques d’un solide sans modification de la nature chimique de l’atome.
On appelle conversion interne (IC) le processus de désintégration où le noyau excité interagit par rayonnement avec l’un des électrons orbitaux de l’atome qui est ainsi éjecté de la couche K. On la met en évidence par des techniques proches de celles de la spectroscopie Mossbauer d’où son acronyme, CEMS, de l’anglais (conversion electron Mössbauer spectroscopy).
La figure 1 ci-dessous illustre la conversion interne dans le 229Th :
Fig.1 Schéma de la conversion interne
Dans un atome dont on a représenté 2 orbitales K et L, un noyau excité (a) émet un rayon . Ce rayon gamma interagit avec un électron d’une des couches orbitales atomiques du matériau hôte, le plus souvent avec un électron de la couche K, la plus basse en énergie,dont il est éjecté après avoir absorbé le rayon gamma .
Ceci crée un vide dans la couche où était l’électron. L’atome se réorganise : un électron d’une couche plus élevée en énergie, ici la couche L, vient occuper le vide d’électron (c) et ceci émet un rayon X.
Tiré de RADIOACTIVITY.EU.COM CNRS Nuclear & particles
L’équipe dirigée par Eric Hudson (UCLA, Californie, Los Angeles, USA et comprenant le Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, USA, l’Université du Nevada, Reno, USA, l’Université de Manchester, Manchester, UK, la Johannes Gutenberg-Universität Mainz, Mainz, Germany et la Ludwig-Maximilians-Universität München, Garching, Germany) a réussi à exciter la même transition isomérique du noyau de thorium mais dans un film mince de 222ThO2 de bien plus faible radioactivité que le 229Th et extrêmement moins coûteux.
L’énergie, dite de bande interdite, suffisante pour que des photons lasers excitent des électrons d’un atome d’un état de la bande de valence à un état d’énergie plus élevée de la bande de conduction, est plus faible (~ 6 eV) dans ThO2 que dans CaF2 ce qui est un avantage et permet d’obtenir facilement une conversion interne d’un électron d’un état atomique à un autre. Et ceci dans les conditions dites de spectroscopie Mossbauer (CEMS).
La figure 2 ci-après schématise le montage utilisé par les chercheurs américains et allemands :
Fig.2. Montage de la cible CEMS et ses caractéristiques
a) Coupe de la monture de la cible 229ThO2 b) Eclaté de la chambre spectroscopique :Flèche magenta, direction de propagation du laser VUV. Flèches jaunes, trajectoires des électrons venant de la conversion interne excités par laser VUV et détectés par galette de microcanaux (MCP pour microchannel plate). Flèches bleues, électrons générés par la dispersion des photons du laser VUV ; ils sont déviés vers une électrode secondaire. Flèche verte, direction du champ magnétique statique B qui guide les électrons de conversion vers la galette de microcanaux (MCP) c) Spectre de la cible 229ThO2.
En insert, photographie de la cible utilisée.
Le pic à 4,845 keV correspond au mode dominant de désintégration de 229Th. Les autres larges pics correspondent à la désintégration de noyaux frères. Le pic 229 Th a une largeur à mi-hauteur d’environ 22 keV.
Tiré de Nature | Vol 648 |300| 11 December 2025
Laser-based conversion electron Mössbauer spectroscopy of 229ThO2
Ricky Elwell, James E. S. Terhune, Christian Schneider,
Harry W. T. Morgan, Hoang Bao Tran Tan, Udeshika C. Perera, Daniel A. Rehn, Marisa C. Alfonso, Lars von der Wense,
Benedict Seiferle, Kevin Scharl, Peter G. Thirolf, Andrei Derevianko
& Eric R. Hudson ✉. Open access.
Méthodes expérimentales
Le laser VUV sert à exciter les noyaux de 229Th dans un mince échantillon d’oxyde de thorium 229ThO2 . On a choisi ce dernier pour sa faible bande interdite (~ 6eV) et sa disponibilité comme composé stœchiométrique du thorium.
Les électrons excités par CEMS par des photons VUV dans le ThO2 sont détectés en fonction de l’énergie d’excitation du laser. On obtient ainsi une fréquence de transition nucléaire isomérique du 229Th de 2 02 407,5 GHz, soit environ 2 1015Hz. On voit qu’elle est bien supérieure à celle, ~9 109 Hz, d’une horloge atomique classique à césium.
La dérive possible serait de l’ordre de 10-18 seconde par seconde.
La cible (fig.2 c) utilisée par les chercheurs est fabriquée par électro-déposition sur de l’acier inoxydable d’une couche de 229ThO2 d’environ 10 nm d’épaisseur et 5 mm de diamètre
La spectroscopie CEMS est effectuée en dirigeant sur la cible un laser VUV accordable. La détection des électrons dus à la conversion interne (IC) est effectuée par une galette de microcanaux (MCP). Une combinaison de champ électrique et de champ magnétique focalise les électrons issus de la cible en 229ThO2 vers la MCP tout en détournant les électrons parasites générés ailleurs vers une autre région de l’enceinte.
En enregistrant simplement le courant (IC) quittant la cible, on pourrait obtenir une lecture facile de l’horloge en s’affranchissant de la galette de micro-canaux. Ceci ouvre la voie à une importante miniaturisation du système.
En implantant 229Th dans des matériaux à faible largeur de bande et en observant à la fois la décroissance de l’IC et le déplacement isomérique de la transition, on peut par ailleurs obtenir des informations détaillées sur la structure du noyau, des électrons et des phonons locaux. La transition isomérique peut aussi servir de senseur de contrainte, de température et de gravité.
Mais, avant tout, la CEMS réalisée par laser fournit la base d’une horloge à Th qui s’appuie sur la facilité de production de composés de Th et la possibilité de lecture par courant qui permettra simplification et miniaturisation des futures horloges nucléaires.
Pour en savoir plus :
Nature | Vol 648 |300| 11 December 2025
Laser-based conversion electron Mössbauer
spectroscopy of 229ThO2
Ricky Elwell, James E. S. Terhune, Christian Schneider,
Harry W. T. Morgan, Hoang Bao Tran Tan, Udeshika C. Perera,
Daniel A. Rehn, Marisa C. Alfonso, Lars von der Wense,
Benedict Seiferle, Kevin Scharl, Peter G. Thirolf, Andrei Derevianko
& Eric R. Hudson ✉. Open access.
